Lindomar Castilho gravou ainda um compacto com a música "Margarida", de Lupicínio Rodrigues. Em 1964 lançou pela Continental "Alma, Coração e Vida", seu segundo LP, conduzido pela faixa-título e por "Somente uma Flor", e fez shows pelo país em nome da Epeda. Já desligado da Epeda, gravou em 1965 "Escuta Minha Oração", com destaque para as faixas "Falhaste Coração" e, um de seus maiores sucessos como intérprete, "Ébrio de Amor", gravada também em espanhol e lançada na América Latina. No ano seguinte lançou "Mensagem de Carinho", que revelou as canções "Inesquecível" e "Por Esta Mesma Porta", e entre 1967 e 1968, gravou três álbuns, com destaque para "Amor de Pobre", "Meu Coração Está de Luto", "Esta Tarde Vi Chover", "Contigo Aprendi", "Coração, Coração", "Porta na Cara", "A Chance" e "Saudade de Você". Em 1969, teve fôlego para lançar três LPs: "Somos Iguais", "En Castellano", e "Canções que Não Se Esquecem - Vol. 02", este com regravação de antigos sucessos e da última música composta por Vicente Celestino, "Minha Mãe" (com Marina Ghiaroni), gravada pelo autor em "Obrigado Meu Brasil" (RCA Víctor em 1968).
Faixas: Inesquecível (Inolvidable) / Por Esta Mesma Porta / La Paloma / Quando Tu Me Queiras / Adeus, Mariquita Linda / Quando Não Me Quizeres (Cuando Ya No Me Quieras) / Só Deus Sabe / Não Te Afastes de Mim (Não Te Vayas Sin Mi) / Sonhos do Coração / Teu Adeus / Dedicação / Pobre Coração (Pobre Corazón) 